Die Handlung der Animeserie spielt in einer alternativen Realität, in der eine kleine Anzahl von Kindern bis zu ihrer Pubertätübermenschliche Fähigkeiten entwickeln. Die Geschichte folgt dem Oberschüler Yū Otosaka, der die Fähigkeit entwickelt, andere Menschen für wenige Sekunden zu kontrollieren, was das Interesse von Tomori Nao weckt, der Schülerratspräsidentin einer Schule, die gegründet wurde, um diesen außergewöhnlichen Schülern und Schülerinnen Sicherheit zu bieten.
Konzipiert wurde die Geschichte von Jun Maeda, welcher zudem das Drehbuch schrieb und sämtliche Musik für die Serie komponierte. Na-Ga entwarf die Charakterdesigns. Beide sind für den Spieleentwickler Key tätig. Charlotte ist die zweite Animeserie des Unternehmens nach Angel Beats! aus dem Jahr 2010.